多同位素聯(lián)合解析亞熱帶常綠闊葉林凋落物汞還原過(guò)程
與其他重金屬顯著不同,汞是主要通過(guò)大氣進(jìn)行長(zhǎng)距離跨國(guó)界傳輸?shù)娜蛐晕廴疚铩I稚鷳B(tài)系統(tǒng)的面積占全球陸地總面積的31%,是全球汞生物地球化學(xué)循環(huán)最為活躍的地區(qū)之一。很大部分人為源排放的汞,通過(guò)大氣傳輸、大氣干濕沉降、植被吸收/轉(zhuǎn)運(yùn)與凋落物沉降累積在偏遠(yuǎn)地區(qū)森林生態(tài)系統(tǒng)的植被與土壤中。因而,研究森林生態(tài)系統(tǒng)汞的生物地球化學(xué)過(guò)程,對(duì)認(rèn)識(shí)全球汞的生物地球化學(xué)循環(huán)及評(píng)估全球生態(tài)環(huán)境汞污染的健康風(fēng)險(xiǎn)至關(guān)重要。當(dāng)前的相關(guān)研究表明森林系統(tǒng)凋落物汞沉降是大氣零價(jià)汞干沉降的重要方式之一,但凋落物沉降的汞在森林土壤中的遷移轉(zhuǎn)化及歸趨仍不確定。這是因?yàn)閭鹘y(tǒng)的通量觀測(cè)只能在整體上把握汞濃度、通量及儲(chǔ)量的分布格局,不能識(shí)別動(dòng)態(tài)的生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程。近年來(lái),穩(wěn)定同位素技術(shù)的發(fā)展為解析凋落物沉降汞的歸趨提供了新的研究視角。二維的汞同位素非質(zhì)量分餾(MIF)特征加上一維的質(zhì)量分餾特征(MDF),共同構(gòu)成的三維的汞同位素指紋特征,為準(zhǔn)確刻畫某些生物地球化學(xué)過(guò)程提供可能。
為此,版納植物園哀牢山生態(tài)站、中科院地球化學(xué)研究所及西南大學(xué)相關(guān)團(tuán)隊(duì)開展了合作研究,基于汞生物地球化學(xué)過(guò)程與碳、氮汞生物地球化學(xué)過(guò)程的高度關(guān)聯(lián)性,聯(lián)合汞、碳及氮多同位素技術(shù),解析了哀牢山亞熱帶常綠闊葉林凋落物汞沉降后的還原過(guò)程。研究結(jié)果表明:(1)汞同位素的MIF 與MDF動(dòng)態(tài)變化與δ13C、δ15N的動(dòng)態(tài)變化相關(guān)聯(lián);(2)結(jié)合典型生物地球化學(xué)過(guò)程中δ202Hg、Δ199Hg、δ13C與δ15N瑞利分餾分餾模型與結(jié)構(gòu)方程模型,發(fā)現(xiàn)微生物與有機(jī)質(zhì)介導(dǎo)的二價(jià)汞的還原過(guò)程是凋落物汞還原過(guò)程的主導(dǎo)途徑,其中微生物還原過(guò)程是凋落物汞降解中MDF變化的主因,而有機(jī)質(zhì)的暗還原是凋落物汞降解中MIF變化的主因;(3)凋落物汞的遷移轉(zhuǎn)化與凋落物氮固定、礦化等過(guò)程緊密相關(guān)。
該研究利用多同位素聯(lián)合技術(shù),多視角解析了陸地生態(tài)系統(tǒng)典型汞的生物地球化學(xué)過(guò)程,為未來(lái)全面理解山地地區(qū)汞的生物地球化學(xué)循環(huán)的相關(guān)研究提供了新思路。相關(guān)成果以Litterfall mercury reduction on a subtropical evergreen broadleaf forest floor revealed by multi-element isotopes為題,在線發(fā)表在Environmental Pollution上。
圖1. 汞、碳與氮同位素在森林系統(tǒng)中高度關(guān)聯(lián)性
圖2. 基于瑞利分餾過(guò)程計(jì)算的汞凋落物降解過(guò)程中典型生物地球化學(xué)過(guò)程分餾大小與反應(yīng)物/產(chǎn)物的比率關(guān)系